现代电子器件不断追求高密度、高能效和小型化，导致单位体积产生的热量急剧增加。电子设备的有效热管理正成为影响其进一步发展的主要挑战。事实证明，器件表面和散热器之间的热传递不足是导致热量难以排出的主要因素。热界面材料（TIM）被设计为填充到器件/散热器界面的空气间隙中，以建立有效的热传导通道和优化散热过程。理想的TIMs的基本要求是卓越的导热性、高弹性和良好的电绝缘性。常见的TIM包括导热脂、导热凝胶、导热垫、导热胶和相变材料。它们都有或多或少的缺点，如：加工和固化困难（导热脂和导热凝胶）；厚度大，表面不平整（导热垫）；导热系数低，有可能发生泄漏（相变材料）。目前，源于聚合物的TIMs正在经历一个快速发展的过程，因为它同时具有重量轻、成本低、电绝缘性好、灵活性高、加工方便等特点。通过与高导热填料的复合，旨在解决内在热导率低这一关键问题的研究也取得了很大进展。
尽管石墨烯基复合材料被认为是热管理应用的理想候选材料，但其较差的电绝缘性限制了其在需要电绝缘场合的进一步应用。氟化石墨烯（FG）是一种新型的石墨烯基材料，由于其优异的电绝缘性能，吸引了研究人员的注意。近日，上海先进热功能材料工程技术研究中心的研究团队通过冷冻干燥和真空浸渍，构建了具有紧密堆积结构的新型氟化石墨烯气凝胶/聚二甲基硅氧烷（FGA/PDMS）复合材料。所制造的复合材料显示出很高的可压缩性和优越的导热性，热导率在低的固含量下达到1.41W/(m·K)，相比PDMS提高约605.6%。同时，它还保持了优良的绝缘性能，具有较低的导电率（2.0×10-9 S/cm），比石墨烯气凝胶/PDMS低180倍。通过理论和实验的深入研究，也验证了该复合材料作为热界面材料的实际优异散热性能。此外，FGA/PDMS复合材料还表现出优异的阻燃性能。
图1.图文摘要
图2.(a)FGA/PDMS的制备过程；(b)合成氟化石墨烯的机理图
图3. FGA/PDMS的微观图像和填充示意图 图4. FGA/PDMS的机械性能和电绝缘性能测试 图5. FGA/PDMS的热物性测试 图6. FGA/PDMS的导热数值模拟 图7. FGA/PDMS的阻燃性测试
综上所述，本工作的氟化石墨烯（FG）是通过对氧化石墨烯（GO）框架进行氟化改性而合成的。氟原子的引入改变了GO纳米片的排列，并产生了一个高度多孔的结构。通过冷冻干燥过程，重叠的片状物被展开，而多孔结构保持不变。通过真空浸渍，PDMS被引入到FGO骨架中，同时孔被填满，得到了具有紧密堆积结构的均匀的FGA/PDMS复合材料。所制备的FGA/PDMS表现出高压缩性和良好的电绝缘性。与纯PDMS相比，它显示出卓越的热导率，热导率增加了约605.6%，这归因于完整的热传导网络的形成。同时，紧密堆积的结构也显示出TCR的降低，热接触电阻的温度梯度降低了36.6%，压力梯度降低了20.4%。通过将FGA/PDMS置于散热器/加热板之间，也观察到其作为TIM的出色热管理能力。有限元模拟结果进一步证实了这一观点。此外，通过简单的燃烧试验，也观察到FGA/PDMS具有良好的阻燃性。我们的工作设计了一种新型的FGA/PDMS复合材料，它具有良好的机械性能和电绝缘性，同时，优越的热传导和热管理性能预示着它在微电子器件中的潜在应用前景，特别是在需要电绝缘的场合。
以上成果发表在中科院一区TOP期刊Composites Science and Technology上，上海第二工业大学硕士研究生张缘为第一作者，上海第二工业大学能源与材料工程学院于伟教授、李一凡博士为共同通讯作者。Title：Tightly-packed fluorinated graphene aerogel/polydimethylsiloxane composite with excellent thermal management properties，Composites Science and Technology 220（2022）109302。