近日,我院林东海教授课题组与苏州大学马艳芸副教授在国际期刊《RareMetals》上在线发表了题为“Enhanced ethanol oxidation over Pdnanoparticles supported porous graphene-doped MXene using polystyrene particlesas sacrificial templates”的研究论文,该论文是以上海第二工业大学硕士研究生陈艺哲为第一作者,上海第二工业大学能源与材料学院林东海教授、苏州大学马艳芸副教授为共同通讯作者。
图文摘要
如何制备低成本和催化性能优异的钯基催化剂是提升直接乙醇燃料电池性能的关键。为了进一步提高乙醇氧化的催化性能,以聚苯乙烯(PS)微球为牺牲模板制备由氧化石墨烯(GO)和MXene共同构建的Pd基三维多孔催化剂(Pd/GO-MXene-PS)。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附脱附曲线(BET)对Pd/GO-MXene-PS催化剂的三维多孔结构进行了表征。通过优化MXene与GO的掺杂比例,Pd/GO5-MXene5-PS催化剂对乙醇电催化氧化的质量活性(2944.0 mA mg-1)是商用Pd/C(950.4 mA mg-1)催化剂的3.0倍。旋转圆盘电极测试(RDE)的结果表明,Pd/GO5-MXene5-PS具有更快的乙醇氧化动力学。Pd/GO5-MXene5-PS优异的乙醇电催化氧化活性和乙醇氧化动力学过程可归因于优异的三维互连多孔结构、大表面积、良好的导电性和均匀的Pd纳米粒子分布。本文提出了一种制备三维MXene复合材料的新方法,为开发用于直接乙醇燃料电池催化剂提供了新思路。
三维Pd/GO-MXene-PS的制备示意图
图1(a, b) Pd/GO-MXene-PS的SEM图像;(c, d) Pd/GO-MXene-PS的TEM图像;(e) Pd/GO5-MXene5-PS的HRTEM图像(f) Pd/GO-MXene-PS的EDS表征。
图2.(a)Pd/GO10-MXene0-PS、Pd/GO7-MXene3-PS、Pd/GO5-MXene5-PS、Pd/GO3-MXene7-PS、Pd/GO0-MXene10-PS和Pd/GO5-MXene5的XRD图;(b)Pd/GO10-MXene0-PS、Pd/GO5-MXene5-PS和Pd/GO0-MXene10-PS的拉曼光谱;Pd/GO5-MXene5-PS和Pd/GO5-MXene5;(c)氮气吸附曲线(d)孔径分布
图3 Pd/GO5-MXene5-PS的XPS谱图(a)全谱,(b)Pd 3d的高分辨率谱图
图4 商业Pd/C和6种催化剂在(a)0.5 M H2SO4;(b)1 M KOH+1 M C2H5OH中的CV图;(c)正向电流密度的柱状图;(d)i-t曲线。商业Pd/C、Pd/GO5-MXene5-PS和Pd/GO5-MXene5催化剂在1M KOH+1 MC2H5OH(e)800次电位循环前后的CV图;(f)正向电流密度随扫描圈数变化情况。
图5(a)商业Pd/C电极和(b)Pd/GO5-MXene5-PS以20 mV/s的扫描速率,在1 M C2H5OH和1 M KOH中进行的不同旋转速率的RDE测试;(c)商业Pd/C电极和(d)Pd/GO5-MXene5-PS催化剂的Koutecky-Levich方程拟合曲线。(e)商业Pd/C电极和(f)Pd/GO5-MXene5-PS催化剂的塔菲尔斜率拟合曲线
论文链接:https://link.springer.com/article/10.1007/s12598-022-02039-5