近日，我院于伟教授团队在国际知名期刊《Separation and Purification Technology》(JCR一区，中科院一区TOP，IF= 8.6)上在线发表了题为“Efficient solar-driven carbon dioxide capture system for greenhouse using graphene contained deep eutectic solvents”的研究论文。
研究背景
随着人口的不断增长和生活水平的提高，对农产品的产量和质量提出了更高的要求，需要更加稳定的生产环境。温室可以保护农作物免受极端天气条件的影响，与室外种植相比，提供更适合生长的环境。然而，尽管温室有诸多优点，但在这些受控环境中种植的作物仍然面临挑战，特别是在维持最佳二氧化碳浓度方面。由于栽培空间的封闭性以及白天持续的光合作用过程，作物消耗温室大气中的二氧化碳。这通常会导致二氧化碳浓度降低至250 ppm以下，这对于植物生长来说可能不是最理想的。特别是在夜间，农作物通过呼吸作用释放的二氧化碳浓度比温室外环境水平高出约3至4倍。另一方面，二氧化碳浓度过高会引发作物气孔关闭，导致气孔导度降低和植物过早衰老。因此，调控温室CO2浓度是保障农作物高产高效的有效措施。近年来，碳捕获和利用（CCU）技术已成为调控温室CO2浓度的一种有前途、具有成本效益且环境友好的方案。其中，DES作为一种新型绿色吸收剂在CO2捕获和利用领域显示出巨大潜力。然而，大多数研究主要集中在CO2吸收能力上，而对DES解吸能力的研究很少。有研究表明温度对CO2解吸有显著影响。因此，研究人员建议将具有更高光热转换效率的材料纳入DES，以优化系统的热行为并加快CO2吸收-解吸循环。石墨烯作为一种黑色二维纳米材料，具有高导热率和优异的光子捕获能力，使其适合提高纳米流体的光热转换性能。在过去的几年里，这一领域取得了重大进展。因此，上海第二工业大学于伟教授团队将RGO分散到ChCl-MEA DES中制备GNF。该过程首先通过ChCl和MEA通过氢键自组装来制备DES。随后，在超声处理的影响下，RGO与DES充分混合形成GNF。DES的化学吸收和RGO的物理吸附的协同效应显着提高了GNF的CO2吸收能力。此外，RGO的引入将黄色透明DES转化为黑色GNF，放大了其光热转换效率，足以达到解吸温度。
研究内容
研究人员鉴于现有二氧化碳补充方法存在复杂系统、高能耗和安全问题等普遍局限性，首次提出了一种新颖的“太阳能驱动二氧化碳捕获系统”，其中高光热转化率材料被纳入低共熔溶剂（DES）中。首先，研究人员利用RGO卓越的光热转换能力，采用纯DES作为基液，制备了不同质量分数（100ppm、200ppm、300ppm、400ppm、500ppm、600ppm）的GNF并评估了其性能。主要发现如下：
（i）RGO的添加显着提高了纳米流体的光热转换效率，DES-500的光效率达到94.3%，是纯DES的2.9倍。此外，当暴露在阳光下时，纳米流体的温度从54.7°C显着上升至75.9°C，从而能够有效解吸CO2。
(ii)RGO表面的缺陷位点和活化位点为CO2提供了大量的吸附位点。其中，DES-500的吸收容量最高，为0.399g/g，超过纯DES的1.4倍。
(iii)由于DES-500优异的光热转换效率和CO2吸收-解吸能力，在温室环境中显示出巨大的应用潜力。白天，随着温室内温度逐渐升高，DES-500有利于二氧化碳在较长时间内逐渐释放，有利于作物生长。相反，在夜间气温下降时，DES-500会主动吸收作物释放的二氧化碳，确保二氧化碳的高效利用。
(iv) 温室内的相对湿度也对DES-500的CO2吸收能力有显着影响。较高的相对湿度促进二氧化碳的吸收。当湿度为80%RH时，CO2吸收能力可达0.65g/g，比50%RH时提高1.4倍。
研究数据
图1 低共熔溶剂和石墨烯纳米流体的制备过程。
图 2.纯低共熔溶剂吸收-解吸CO2时涉及的化学反应。
图 3. (a) ChCl、MEA和纯DES的FT-IR 光谱。 (b) CO2吸收和解吸的简化图。 (c) 纯 DES 吸收CO2之前和之后的13C NMR谱。 (d) 纯DES吸收CO2之前和之后的FT-IR光谱。 (e) 纯DES在不同温度下对CO2的吸收-解吸能力。
图 4.(a) RGO的SEM图像。 (b) 纯DES和GNF的吸收能力。 (c) 示意图描绘了CO2与RGO孔隙位点之间的接触。 (d) DES-600超声处理前后的CO2吸收能力。 (e) FT-IR光谱，(f) DES-500吸收CO2之前和之后的13C NMR光谱。
图 5. 不同分数的GNF的 (a) 透射光谱、(b) 消光系数、(c) 反射光谱、(d) 吸收光谱、(e) 光谱辐照度和(f) 太阳加权吸收分数。
图 6. (a) 使用DES-500在温室中进行CO2循环的示意图。DES-500在干燥环境和各种湿度环境下的(b) 吸水能力和(c) CO2吸收能力。(d) 有/没有作物的DES-500的吸收和解吸循环。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.125754